A gimnáziumot a tudományok művelését és kegyesség gyakorlását hirdető a jezsuiták alapították 1593-ban. Első alapítóként Vásárhelyi Gergely szerzetest, a rend egyik legképzettebb magyar tagját tartja számon a hagyomány.

Kezdetben a római katolikus plébánia egy-két helyiségét használták oktatási célokra.

A XVI. század végén kialakult bizonytalan helyzet miatt a gimnáziumban megszűnt az oktató-nevelői tevékenység. 1651-ben a jezsuita rendnek sikerült újjászervezni a székelyudvarhelyi rendházat és újraindították az oktatást a gimnáziumban. Ilyen értelemben az iskola második alapítója a barokk hitvitázó irodalom jeles képviselője, Sámbár Mátyás jezsuita pap volt. Ugyancsak ő kezdeményezte a gimnázium első önálló épületének és a convictusnak az építését.

1666-ban a jezsuita iskola már különálló épületben működött. A „Tanodát” – az 1660-as években építették. Egyemeletes épület volt, nyolc tanteremmel, egy pedellusi lakással. Zsindellyel fedték be, középen kis toronnyal díszítették.  Egy fedeles feljáró, a „jezsuita lépcső” kötötte össze a plébániával.  Lebontották 1909– ben. 1871-ben helyszűke miatt mellette épült fel az Iskola utcai „Póttanoda”, amelyben három tanterem kapott helyet. Ez utóbbit 1990-ben lebontották, mivel ekkorra már romos állapotba került. Helyére épült a mai Márton Áron Ifjúsági Ház.

A jezsuiták 1773-ig, a rend feloszlatásáig vezették a gimnáziumot. Az iskola fenntartója 1773-tól az 1948-as államosításig a Római Katolikus Egyház illetve a Római Katolikus Státus volt.

A mai középiskola épülete helyén állott az 1735-ben épült fiúnevelde (convictus), az alapítványos tanulók internátusa, vagy „Táplálda” ahogy még nevezték, amelyet majd 1909-ben lebontottak.

Az újabb iskolaépületet (a mai bentlakást), 1890-ben kezdik el építeni és 1892-ben lett átadva. Az erdélyi Római Katolikus Státus 100 000 forintot meghaladó költségén kívül az Udvarhelyi katolikus falvak járultak hozzá az építéshez. A pléhlemezzel födött, neoklasszikus épületben 24 szoba, 8 tanterem szertárokkal, 2 tanári, könyvtár, tanácskozóterem, igazgatói szállás 4 szobával, tornahelyiség, díszterem kapott helyet. A régi Tanoda és a Fiunevelde 1909-ben lett lebontva, ez utóbbi helyébe épült a magyar állam és a Római Katolikus Státus költségén 1909−1910 között a háromemeletes, impozáns iskolaépület, mely tornateremmel és igazgatói lakással is rendelkezett. Pápai Sándor, a kor neves építőmestere kapott megbízást az eklektikus-szecessziós stílusú épület kivitelezésére. Az új iskolaépületet Gróf Majláth Gusztáv Károly erdélyi római katolikus püspök szentelte fel 1910. november 20-án.

A két világháború közti időszak nehéz próbatételek elé állította a kisebbségi sorba került magyarság iskoláit. A gimnáziumot fenntartó Római Katolikus Státus elveszítette anyagi forrásainak nagy részét, így az iskola véndiákjai segélyző egyesületet hoztak létre az iskola fenntartásának támogatására.

1940−44 között a gimnázium felvette az egykori neves tanítvány, Baróti Szabó Dávid nevét, reményekkel tele, az anyaországi iskolákkal testvérkapcsolatokat kialakítva folytatta tevékenységét.

A második világháború után, 1948-ban sor került az egyházi iskolák államosítására, a kisebbségben élő magyarság kultúrájának, intézményeinek a lassú elsorvasztására, felszámolására. A megszorító intézkedések lépésről lépésre építették le a magyar intézményrendszert.

A székelyudvarhelyi jezsuita alapítású Római Katolikus Főgimnázium nevét az 1948 január 9-i Oktatásügyi Minisztériumi rendelet értelmében „Magyar Tannyelvű, Elméleti Líceummá” változtatták, majd 1958 és 1990 között a román kommunista vezető után „Dr. Petru Groza Ipari Líceum” lett. A kommunista vezetés iskolákat egyesített, így kerültek a magyar gimnáziumba román tannyelvű osztályok, így vált egyre nehezebbé a kisebbségi sorban élő szellemi elit képzése. 1960 és 1977 között a gimnázium reál-humán líceumként, 1977-től 1984-ig matematika-fizika profilú líceumként működött. 1984-ben ipari líceummá nyilvánították. A megszorító intézkedések következtében az 1985/86-os tanévben a matematika-fizika profilú kezdő osztályok már román tannyelven indultak. Egyértelművé vált, hogy a kommunista román állam célja a magyar nemzeti kisebbség teljes felszámolása, asszimilálása volt.

1990-ben vette fel egykori diákja, Tamási Áron nevét. Ma a hivatalos megnevezése a „Tamási Áron Elméleti Líceum”, de magyarul a „Tamási Áron Gimnázium” nevet használjuk.

A rendszerváltás utáni években átszerveződött az iskola élete, ismét csak magyar tannyelvű elméleti osztályokat hoztak létre, valamint évfolyamonként egy római katolikus osztály is beindult. Ezekből az osztályokból 1999-ben alakult meg a Baróti Szabó Dávid Római Katolikus Iskolaközpont, Laczkó György geológia-földrajz szakos tanárt kérte fel a katolikus egyház az igazgatóságra. 2000-ben a dr Imre Domokos Egészségügyi Liceumot beolvasztották a Katolikus Iskolába. Az intézmény átvette a régi „Római Katolikus Leánynevelő Intézet” (Zárda) épületét, amelyik 1879-1880-ben épült.

A Baróti Szabó Dávid Iskolaközpont léte nem bizonyult hosszasnak, mivel 2001 őszén a katolikus egyház a két iskola vezetőségével közösen úgy látta jónak, hogy egy fedél alatt egy intézmény működjön, elkerülve ezzel a körvonalazódó vitákat, egybeolvasztotta a két intézményt, a Tamási Áron Gimnáziumban továbbra is működtetve a római katolikus osztályokat, valamint az egészségügyi általános asszisztensképzést is. Így egyértelművé vált, hogy a Tamási Áron Gimnázium a régi Római Katolikus Főgimnázium jogutódja.

A gyulafehérvéri Római Katolikus Érsekségnek 2004-ben visszaszolgáltatták a három ingatlant, a Gimnázium Szent Miklós-hegyi főépületét, a Márton Áron– téri régi iskolaépületet, a mai bentlakást és az Iskola utcai régi „zárdát” a mai elemi és általános iskolai épületet. Ebben a három épületben működik a Gimnázium. Mindhárom épület műemléképületként van nyilvántartva Hargita megye hivatalos jegyzékében. Az épületek a Kolozsvár székhelyű, 1990-ben újraindított Római Katolikus Státus Alapítvány kezelésébe kerültek, melynek világi kuratóriumi tagja a Gimnázium jelenlegi igazgatója Laczkó György.

Az iskola egykori híres tanítványai:

• Zöld Péter történetíró, lelkész, a madéfalvi székely ellenállás hőse
• Keserű Mózes püspök apát –kanonok, csillagász
• Baróti Szabó Dávid költő és műfordító, a görög-római verselés meghonosítója irodalmunkban
• Orbán Balázs író, néprajzi gyűjtő, az MTA levelező tagja
• Demeter Endre prépost
• Boros Fortunát egyháztörténész
• Kadicsfalvi Török Ferenc pap, templomépítő
• Nyírő József író
• Tamási Áron író, az iskola névadója
• Tomcsa Sándor író, karikaturista, Székelyudvarhely művelődési életének meghatározó egyénisége
• Mihály László költő, költő, író újságíró
• Szemlér Ferenc költő
• Ugron Gábor, politikus, közíró
• Jodál Gábor zeneszerző
• Márton János színész
• Tompa Miklós színigazgató, rendező
• Balogh Ferenc hegedüművész, zenepedagógus
• Petelei István író
• Dr Palló Imre operaelőadó
• Mihály László író
• id. Bíró Lajos közíró, lapszerkesztő
• és sokan mások, a magyar kultúra szellemi kiválóságai.